学术论文

      基于密度泛函理论的CuO氧载体释氧机理研究 优先出版 2016年10月26日

      Oxygen Release Mechanisms of Cu-Based Oxygen Carriers Based on Density Functional Theory Calculations

      摘要:
      化学链氧解耦(CLOU)是基于化学链燃烧(CLC)技术的一种新型燃烧方式,具有CO2内分离的优良特性。具有良好吸氧释氧性能的氧载体是 CLOU 技术的关键,其宏观层面的反应性决定于其微观层面的晶格氧传输机理,但目前对这种微观机理的研究非常缺乏。本文采用量子化学计算方法——密度泛函理论(DFT)研究 CuO氧载体释氧的微观机理,构建了CuO团簇及CuO平板模型,模拟团簇及表面的释氧过程。CuO平板模型释氧包括O原子在CuO内部扩散、表面O2的形成及释放过程。结果表明:CuO(111)表面释氧过程的最高能量势垒为3.16 eV,与实验值3.39 eV接近,低于CuO团簇模型的释氧能量势垒3.51 eV;此外,O原子在CuO(111)内部的扩散势垒仅为0.87 eV,说明CuO(111)释氧的限制步骤是表面O2的形成过程。
      作者: 冯晓鸣 [1] 冯永新 [1] 刘亚明* [1] 李方勇 [1]
      作者单位: 广东电网有限责任公司电力科学研究院,广州 510080
      年,卷(期): 2016
      分类号: TK16
      在线出版日期: 2016年10月26日